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| 新可控催化劑實現(xiàn)在寬酸堿度范圍內(nèi)對抗生素的高效降解 |
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發(fā)布時間：2022/3/16
瀏覽次數(shù)：623次
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利用光電能量驅(qū)動實現(xiàn)可再生能源的有效轉(zhuǎn)化，是構(gòu)建現(xiàn)代綠色能源的關(guān)鍵技術(shù)。催化材料能夠加速并高效完成能量的轉(zhuǎn)化，并且催化反應(yīng)過程往往都是發(fā)生在材料的表界面。因此，探明在服役狀態(tài)下催化材料的表界面原子和電子的動態(tài)變化過程以及能量轉(zhuǎn)化機制具有重要意義。
在工業(yè)實際應(yīng)用的電催化能量轉(zhuǎn)化反應(yīng)環(huán)境中，由于催化材料與電解質(zhì)溶液接觸的固-液表界面處的活性中心和吸附反應(yīng)物的濃度極低、以及活性位原子結(jié)構(gòu)隨外加電場的動態(tài)變化，給探測真實反應(yīng)活性位點的結(jié)構(gòu)和中間過渡態(tài)造成了很大的困難和挑戰(zhàn)。高亮度的先進同步輻射光源為研究這一亟待突破的電催化能量轉(zhuǎn)化機制問題提供了契機，高度靈敏的同步輻射X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜學(xué)(XAFS)技術(shù)就能夠在工作服役條件下對上述科學(xué)問題進行原位實時的在線探測。
近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)國家同步輻射實驗室教授韋世強、姚濤課題組與化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院教授楊金龍課題組合作，發(fā)展了原位同步輻射XAFS技術(shù)結(jié)合理論計算，精確鑒別出鈷基催化劑在電催化析氫反應(yīng)過程中活性位點的真實結(jié)構(gòu)和動態(tài)演化過程，研究成果于2019年1月1日在線發(fā)表在《自然-催化》期刊上(Nature Catalysis DOI:10.1038/s41929-018-0203-5)。
圖片說明：催化材料（下）幫助水分子分解出氫分子，同步輻射儲存環(huán)中引出來一束電子束（圖左），照在材料反應(yīng)的表面，將這個過程精細(xì)反映出來，即圖片上方的水滴中催化材料活性位發(fā)生的水解氫過程。/美術(shù)設(shè)計：崔劼
研究團隊依托合肥、北京和上海同步輻射光源建立了在線Operando XAFS測試裝置，實時監(jiān)測高度均一的鈷基單原子催化材料在堿性電催化析氫反應(yīng)環(huán)境下原子和電子結(jié)構(gòu)的演變過程。研究人員觀察到，在反應(yīng)過程中該催化材料并非始終維持初始的“Co1-N4”結(jié)構(gòu)，而是先進行自我優(yōu)化，吸附溶液中的氫氧根離子形成高氧化態(tài)的“HO-Co1-N2”活性中心，隨著電位的增加，水吸附到活性中心生成“H2O-(HO-Co1-N2)”反應(yīng)中間體。理論計算證實了這些中間體構(gòu)型并進一步揭示了反應(yīng)的機理。性能實驗表明，此高活性的催化材料在析氫反應(yīng)中僅需89 mV過電位即可達到10 mA·cm-2的電流密度，性能和穩(wěn)定性均已接近目前商業(yè)貴金屬鉑碳納米催化劑，展現(xiàn)了其潛在的應(yīng)用前景。
此項工作中，研究團隊利用原位同步輻射譜學(xué)技術(shù)發(fā)現(xiàn)了活性位在電催化反應(yīng)過程中的高度敏感性，揭開了催化材料在實際工作狀態(tài)中的真實面紗。這種原位同步輻射譜學(xué)技術(shù)同樣適用于研究其它光電能量轉(zhuǎn)化反應(yīng)中催化材料表界面的動態(tài)過程，此發(fā)現(xiàn)也為從原子尺度探究催化活性中心結(jié)構(gòu)和反應(yīng)機理提供了實驗基礎(chǔ)和理論指導(dǎo)，并為今后設(shè)計高效的能量轉(zhuǎn)化材料提供了新的思路。
中國科大博士生曹林林、特任副研究員羅其全和博士后劉煒是論文的共同第一作者。該研究得到科技部重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、中科院青年創(chuàng)新促進會專項資金等的資助。
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新可控催化劑實現(xiàn)在寬酸堿度范圍內(nèi)對抗生素的高效降解